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木村 貴海; 永石 隆二; 尾崎 卓郎; 有阪 真*; 吉田 善行
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.233 - 239, 2002/11
高温高圧水溶液(水熱溶液)は種々の地球環境において見いだすことができるが、水熱条件下でのウランの加水分解,錯形成などに関する実験的研究はきわめて少ない。水熱溶液中で金属イオンの分光測定を行うための光学セルを開発し、時間分解レーザー誘起発光分光法と組み合わせてウラン(VI)の発光特性の測定から状態分析(スペシエーション)を試みた。溶液の温度(298-473K),圧力(0.1-40MPa),pH,配位子濃度などをパラメータとして、ウラン(VI)の発光スペクトル及び発光寿命を測定し、熱力学モデル及びデータに基づいて計算した溶存種分布と比較した。発光寿命の温度依存性から、ウラン(VI)の水和イオン,加水分解種,硫酸錯体,及びフッ化物錯体の活性化エネルギーを決定した。これらの結果から、ウラン(VI)溶存種の計算に用いたモデル及びデータの妥当性を新溶存種生成の可能性とともに議論する。
鈴木 篤之*; 長崎 晋也*
PNC TJ1602 97-001, 57 Pages, 1997/03
日本産出の分散モンモリロナイト微粒子へのAm3+ならびにランタニドイオン(Ln3+:Nd3+、Eu3+、Gd3+)の吸着特性を測定した。吸着比のNa+濃度依存性より、Na+とAm3+あるいはLn3+との吸着反応の化学両論関係は、イオン交換反応の理論と同様に1:3であることがわかった。また、吸着は水和自由エネルギーにより整理できることがわかった。Na+とCa2+による吸着反応への競争の影響を検討し、選択係数ならびにLangmuir型吸着等温線により議論した。Am(III)およびNp(V)の移行挙動をカラム実験により測定し、カオリナイトコロイド粒子との疑似コロイド形成による影響を検討した。カオリナイトコロイド粒子が移行可能な化学条件では、AmもNpもともにある割合の成分がトリチウム水の移行速度と同程度の速度で移行することがわかった。また、コロイドの吸着・脱着挙動は、ファンデルワールスポテンシャルと電気2重層ポテンシャルを考慮することで予測できる可能性が示された。
山口 徹治; 坂本 義昭; 中山 真一; T.T.Vandergraaf*
Journal of Contaminant Hydrology, 26, p.109 - 117, 1997/00
被引用回数：29 パーセンタイル：65.68(Environmental Sciences)稲田花崗岩中におけるウランの有効拡散係数を透過法で調べた。ウランの化学形としてはUO
が支配的な条件で実験した。ウラニルイオンの有効拡散係数は(3.6
1.2)
10
m
/sであった。この値はウラニンの有効拡散係数の値に近く、ストロンチウムやネプツニウムより約一桁小さく、ヨウ素よりも二桁小さい。よく知られた理論では、岩石中の有効拡散係数と自由水中の拡散係数は正比例するとされているが、この花崗岩中におけるイオンの有効拡散係数は自由水中の拡散係数に比例していない。これはスウェーデンの花崗岩についての実験結果にも共通している。この比例関係の上に構築された理論を適用する際には注意が必要である。
長縄 弘親; 太田 康雄*; 館盛 勝一
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 69(10), p.2869 - 2875, 1996/00
被引用回数：3 パーセンタイル：27.57(Chemistry, Multidisciplinary)ドデカンのような無極性溶媒中においては、溶質と溶媒との間の相互作用が非常に小さいため、溶質間(ここでは硝酸分子と水分子間)の相互作用の大きさを見積るのに適している。本研究では、このような不活性溶媒を利用して、硝酸の水和、およびそれに伴うイオン化の本質を明らかにするものである。分配法は、溶質(極性物質)の濃度を大きくできない無極性溶媒の系に適した手法であり、さらに溶媒の効果を評価できるという利点がある。ドデカン中では、ベンゼン中と同様に分子性硝酸1水和物とイオン性硝酸10水和物が見つかったが、これらの水和物の生成に及ぼす溶媒の効果をドデカンとベンゼンで比較することができる。ベンゼンはどちらの水和物もドデカンよりもずっと安定化させることがわかったが、分子性硝酸1水和物の安定化効果の方が大きく、その結果、ベンゼン中ではドデカン中ほど硝酸のイオン化は起こらない。
